Valorisation du Co double substitué usé | Guangzhou Titane Co., Ltd

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 19354 (2022) Citer cet article

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Trouver des matériaux électrocatalyseurs appropriés et peu coûteux pour l'oxydation du méthanol est un défi important. La valorisation des déchets de nanoadsorbants des eaux usées usées est une voie prometteuse vers l'atteinte des lignes directrices de l'économie circulaire. Dans cette étude, le résidu d'hydroxyde double en couches (LDH) peut être utilisé comme électrocatalyseur dans les piles à combustible à méthanol direct en tant que nouvelle approche. Le Co-Ni-Zn-Fe LDH a été préparé par la méthode de co-précipitation suivie de l'adsorption de méthyl orange (MO). De plus, l'adsorbant usé a été calciné à différentes températures (200, 400 et 600 °C) pour être converti en oxydes métalliques mixtes (MMO) correspondants. Les échantillons préparés ont été caractérisés à l'aide de mesures XRD, FTIR, HRTEM, du potentiel zêta et de la taille hydrodynamique. L'adsorbant usé a été testé comme électrocatalyseur pour l'électro-oxydation directe du méthanol. L'adsorbant LDH/MO usé a montré une densité de courant maximale de 6,66 mA/cm2 à une vitesse de balayage de 50 mV/s et une concentration de méthanol de 1 M. L'adsorbant MMO/MO usé a montré une densité de courant maximale de 8,40 mA/cm2 à une température de calcination de 200 °C, une vitesse de balayage de 50 mV/s et une concentration de méthanol de 3 M. Les deux échantillons montrent une stabilité raisonnable dans le temps, comme indiqué par la réponse chronoampérométrique. Une nanoingénierie plus poussée des nanoadsorbants usagés pourrait être une voie prometteuse pour réutiliser ces déchets comme catalyseurs d'électro-oxydation.

Produire de l'énergie de manière propre et durable est l'un des grands défis mondiaux. Les piles à combustible ont attiré beaucoup d'attention pour la production d'électricité par rapport à d'autres dispositifs de stockage d'énergie standard en raison de leurs caractéristiques uniques telles qu'un faible coût, une pollution par le smog innovante à faibles émissions et une structure simple1. Les technologies des piles à combustible sont une méthode propre de production d'énergie électrique à partir d'énergie chimique stockée avec une efficacité de conversion directe élevée et peu de pollution environnementale2. Les piles à combustible à méthanol direct (DMFC) sont des sources d'énergie prometteuses pour des applications telles que les véhicules électriques et les appareils électroniques portables. Une faible température de fonctionnement, la facilité de transport et de stockage du carburant, une efficacité énergétique élevée et un démarrage rapide ne sont que quelques-uns des avantages du méthanol en tant que carburant3. Le platine est le catalyseur d'anode DMFC le plus couramment utilisé car il possède une excellente activité électrocatalytique pour le méthanol et une stabilité à long terme dans une solution d'électrolyte. Cependant, le platine est cher et rapidement empoisonné par le CO ou d'autres intermédiaires carbonés, entraînant une diminution des performances électrocatalytiques4,5.

En raison de leur rapport surface/volume élevé, de leur structure inhabituelle et de leurs caractéristiques physico-chimiques intéressantes, les nanomatériaux sont intéressants pour l'étude de l'électrochimie6. Un nombre important de matériaux 2D atomiquement minces ont été synthétisés, comprenant des chalcogénures métalliques, du phosphorène, du nitrure de bore et des hydroxydes doubles en couches (LDH)7. Les LDH sont principalement constituées de couches d'hydroxyde métallique de type brucite chargées positivement, séparées par des anions hydratés intercalants faiblement liés, qui sont communément désignés par [M(1−x)2+M(x)3+(OH)2]x+[An −]x/n·mH2O, où M2+ et M3+ sont respectivement des cations métalliques divalents et trivalents, et An− est l'anion d'équilibrage de charge8. Le résidu de LDH peut être utilisé comme électrocatalyseur dans les piles à combustible à méthanol direct (DMFC) en tant que nouvelle approche9. La valorisation des déchets a été reconnue comme l'une des voies optimales pour atteindre et mettre en œuvre les stratégies et les étapes d'une économie circulaire10. La valorisation des déchets offre une approche durable pour atténuer les impacts environnementaux négatifs des déchets municipaux et industriels11. L'une des principales sources de déchets industriels est constituée par les nanoadsorbants usés saturés de divers types de polluants. La principale source de pollution de l'eau est constituée par les colorants organiques émis par les déchets industriels qui sont extrêmement nocifs en raison de leur nature cancérigène12. Plusieurs méthodes d'élimination des polluants biologiques et aquatiques de l'environnement et des eaux usées domestiques ont été développées13. Explorer de nouvelles voies pour réutiliser les adsorbants usés est une tâche persistante et difficile qui nécessite des efforts considérables. Rial et al.14. Récemment passé en revue les approches rapportées pour valoriser les adsorbants des eaux usées usées. Ces approches comprennent leur recyclage en tant que catalyseurs pour la synthèse chimique, leur réapplication en tant qu'adsorbants supplémentaires pour d'autres polluants, leur utilisation en tant que charges cimentaires et/ou leur utilisation dans certaines applications industrielles diverses14.

Notre groupe de recherche a contribué à cette piste de recherche en explorant de nouvelles techniques pour réutiliser et/ou valoriser les adsorbants usés. Moustafa et al.15 ont rapporté la réutilisation réussie de nanoadsorbants à double hydroxyde (LDH) en couches de Zn-Fe après avoir été utilisés pour l'adsorption de méthyl orange (MO) en tant qu'adsorbants de bleu de méthylène (MB). Les auteurs ont rapporté un temps d'équilibre d'adsorption rapide de 5 min et ont attribué l'adsorption de MB aux nouveaux groupes fonctionnels créés lors de l'introduction de MO à la surface Zn – Fe LDH. Mahmoud et al.16 ont utilisé Zn–Fe-LDH pour l'adsorption de colorants dans des systèmes simples et ternaires (orange de méthyle, bleu malachite et vert de méthylène). Ils ont étudié la structure du matériau préparé en utilisant des méthodes physiques et chimiques. Les mécanismes d'adsorption des colorants ont été étudiés à l'aide d'analyses XRD et FTIR, ainsi que d'une simulation de Monte Carlo. LDH a également démontré qu'il pouvait être utilisé comme photocatalyseur pour l'eau polluée par les colorants. Abdel-Hady et al.9 ont suivi une approche différente où le Zn–Co–Fe LDH a été utilisé comme nanoadsorbant pour l'adsorption de MB. Ensuite, l'adsorbant usé a été testé comme catalyseur d'électro-oxydation directe du méthanol. Les auteurs ont rapporté une densité de courant maximale de 41,11 mA/cm2 à 50 mV/s et une concentration de méthanol de 3 M.

Dans cette étude, nous rapportons la réutilisation de l'adsorbant usé Co–Ni–Zn–Fe LDH double substitué, après avoir été utilisé pour l'adsorption MO, comme électrocatalyseur pour l'électro-oxydation directe du méthanol. De plus, l'adsorbant LDH usé a été calciné à différentes températures (200, 400 et 600 ° C) pour convertir les échantillons en oxydes métalliques mixtes bidimensionnels (MMO) correspondants. Tous les échantillons ont été testés en tant qu'anodes de pile à combustible à méthanol direct (DMFC) dans une configuration électrochimique à trois électrodes à différentes concentrations de méthanol et vitesses de balayage. L'utilisation de LDH résiduelles pour modifier les électrodes est une nouvelle technique pour catalyser l'oxydation du méthanol.

Le nitrate de zinc et le nitrate de nickel ont été achetés auprès de Chem-Lab NV (Belgique) et Alpha Chemical (Inde), respectivement. Le nitrate ferrique et le nitrate de cobalt ont été fournis par Oxford (Inde). L'acide chlorhydrique a été fourni par les réactifs Carlo Erba (France), tandis que le NaOH a été obtenu auprès de Piochem pour les produits chimiques de laboratoire (Egypte). Le méthyl orange (MO) a été acheté chez Oxford Laboratory Reagents (Inde). Tous les produits chimiques utilisés étaient de qualité réactif analytique et ils ont été utilisés sans autre purification (tels qu'ils ont été reçus).

La méthode de co-précipitation a été utilisée pour préparer la LDH Zn-Fe substituée par Co – Ni en suivant une procédure similaire à nos travaux précédents15. La méthode de co-précipitation est utilisée pour donner une taille cristalline dans la petite gamme par rapport aux autres procédés de synthèse avec un mélange extrêmement homogène de cations17,18. La figure 1 montre la préparation de Co–Ni–Zn–Fe LDH. En bref, les nitrates métalliques ont été mélangés dans un rapport molaire de 1:1:1:1 et précipités en utilisant l'addition lente (0,1 ml/min) d'une solution de NaOH 2 M jusqu'à ce que le pH de la solution atteigne 8 pour garantir une précipitation complète. Le matériau résultant a été vieilli pendant une nuit sous agitation continue. La suspension formée a ensuite été filtrée et lavée plusieurs fois à l'eau distillée pour éliminer l'excès d'OH, puis lavée à l'éthanol. Des échantillons de fluidité avant et après adsorption ont été calcinés à 200, 400 et 600 °C dans une atmosphère inerte (flux d'Argon). La figure 1 a été produite à l'aide du logiciel Wondershare EdrawMax Version 10.

Préparation de Co–Ni–Zn–Fe LDH et Co–Ni–Zn–Fe LDH/MO.

0,05 g de Co-Ni-Zn-Fe LDH ont été ajoutés à un tube Falcon contenant 50 ml de solution diluée de MO (50 ppm). Le tube Falcon a été secoué à l'aide d'un agitateur orbital (SO330-Pro) pendant 24 h à 250 tr/min jusqu'à atteindre l'équilibre. Après l'expérience d'adsorption, une filtration (à l'aide de filtres-seringues Millipore Millex-G, à pores de 0,22 pm) a été utilisée pour séparer le catalyseur de la solution. Puis, lavé plusieurs fois pour obtenir le nanocomposite Co–Ni–Zn–Fe LDH/MO, qui a été séché à 50 °C pendant 12 h15.

Le potentiel zêta et la taille des particules hydrodynamiques sont utilisés pour étudier les charges à la surface d'une substance en solution et pour quantifier l'ampleur des attractions électrostatiques, les causes d'agrégation, la stabilité des particules et la taille moyenne des particules19. Les échantillons synthétiques ont été soigneusement dispersés dans de l'eau déionisée sous ultrasons pour produire un colloïde en suspension avec une concentration de 1,0 g/L. Avant les mesures, la température a été fixée à 25 °C. Le test est réalisé dans un environnement à pH neutre (pH = 7)20.

La LDH synthétisée a été caractérisée par XRD (PANalytical Empyean, Suède). La tension d'accélération utilisée était de 40 kV et un courant de 30 mA (allant d'un angle de balayage de 5 à 60° et d'un pas de balayage de 0,05°). Bruker (vertex 70 FTIR-FT Raman), Allemagne La spectrophotométrie FTIR (numéro de série 1341) couvrant une gamme de fréquences de 400 à 4000 cm-1 a été utilisée pour les mesures FTIR. Les échantillons ont été appliqués à l'aide de disques KBr. Le potentiel zêta et la taille des particules hydrodynamiques ont été étudiés par le calibreur nanozeta (Malvern Instruments Ltd, Royaume-Uni). La procédure de préparation des échantillons pour les mesures du potentiel zêta était comme expliqué dans nos travaux précédents21. Les microstructures de la LDH préparée ont été déterminées par microscopie électronique à transmission à haute résolution (HRTEM, JEOL, JEM-2100, Tokyo, Japon).

L'électrode de carbone vitreux (GC), qui a une surface géométrique de 0,031 cm2 (avec un diamètre de 2 mm et une forme environnante) a été nettoyée jusqu'à ce qu'elle ressemble à un miroir, puis lavée avec de l'eau distillée et de l'acétone avant utilisation. Pour préparer l'électrode de travail, 5 mg du composite produit ont été dispersés dans une solution contenant 400 μL d'isopropanol et 50 μL de Nafion (dispersion D-521, 5 % p/p dans l'eau et 1-propanol, ≥ 0,92 meq/g d'échange— Alfa Aesar), puis traité avec un puissant ultrason pendant 30 min à température ambiante (25 °C). 10 μL de la solution préparée ont été versés plusieurs fois sur la zone active de l'électrode GC. Enfin, l'électrode GC a été séchée à 40 °C avant les tests électrochimiques10.

Les mesures électrochimiques ont été gérées par versaSTAT 3, AMETEK, connecté à un système à 3 électrodes avec une électrode de référence (Ag/AgCl), une contre-électrode (fil Pt) et une électrode de travail (électrode GC recouverte par les échantillons préparés). Différentes concentrations de méthanol de 0,5 à 3 M dissous dans une solution de KOH 1 M ont été utilisées. La voltamétrie cyclique (CV) a été mesurée sur la fenêtre de potentiel entre 0 et 0,6 V, et avec une vitesse de balayage de 50 mV/s. Les densités de courant ont été calculées sur la base de la géométrie réelle de la surface de l'électrode de carbone vitreux (0,031 cm2).

Les diffractogrammes de rayons X des échantillons avant et après adsorption sont présentés sur la figure 2. L'échantillon de LDH tel que préparé (figure 2A) a montré des pics typiques de la phase d'hydroxyde double en couches. Les pics de réflexion à 9,61°, 19,56°, 25,5°, 34,36°, 35,92°, 59,77°, 69,76° et 73,6° correspondent aux familles de plans (003), (006), (012), (009), (015 ), (110), (112) et (201), respectivement22. Comme le montre la figure 2B, pour l'échantillon de LDH tel que préparé après adsorption (LDH/MO), l'intensité de certains pics de diffraction a diminué. Cela pourrait être attribué à l'adsorption de MO sur la surface de la LDH, entraînant la diminution de l'intensité de diffraction résultant de certains plans. Le plan basal LDH/MO (2θ = 10,76°) correspond à une distance intercouche de (8,21 Å), inférieure à celle de la LDH telle que préparée (9,61 Å). Ceci est une forte indication que le MO est adsorbé sur les couches de LDH mais pas intercalé entre les couches23. On pense que lorsque le colorant est adsorbé sur la surface, il provoque le resserrement ou le rapprochement des couches de la phase LDH, ce qui réduit légèrement la distance entre les couches. D'autre part, si le colorant MO avait été intercalé à l'intérieur des couches, la distance intercouche aurait dû augmenter, ce qui ne s'est pas produit pour l'échantillon LDH après adsorption.

XRD des échantillons de LDH (A) avant et (B) après adsorption de MO.

Comme le montre également la figure 2A, après calcination, la phase LDH s'est transformée en oxyde métallique mixte correspondant (MMO) où les phases d'oxyde de zinc (ZnO) et de ferrite de zinc (ZnFe2O4) sont formées. Les pics à 31,8°, 34,5°, 47,6°, 56,6°, 62,9° et 68° correspondent aux plans (100), (002), (102), (110), (103) et (112) de ZnO, respectivement24. D'autre part, les pics à 30,4°, 36°, 43,3°, 57,6° et 63,2° correspondent aux plans (200), (311), (400), (511) et (440) de ZnFe2O4 , respectivement25. La calcination des échantillons d'adsorbant usés ne correspondait à aucun changement observable dans le diagramme de diffraction des rayons X, par rapport aux échantillons de LDH avant adsorption, comme le montre la figure 2B.

"Le tableau 1 répertorie les tailles de cristallites pour l'intensité de pic la plus élevée à 2θ = 35,96 ° pour les nanocomposites préparés calculés à l'aide de la formule de Deby-Sherrer26. Il ressort clairement du tableau que, pour l'échantillon de LDH tel que préparé, la taille des cristallites de LDH ( 2,77 nm) est inférieure à celle de la LDH/MO (4,59 nm). Une tendance similaire a été observée pour tous les échantillons calcinés où la taille des cristallites a légèrement augmenté pour les échantillons après adsorption par rapport à ceux avant adsorption. On peut supposer que la les molécules de colorant adsorbées à la surface de la phase LDH contribuent légèrement à la préservation de l'ordre à longue distance de la LDH et de la phase MMO formées après calcination Par contre une augmentation significative de la taille des cristallites après adsorption pour l'échantillon calciné à 600 °C (19,82 nm) par rapport à celle avant l'adsorption (8,16 nm) a pu être observée (comme indiqué dans le tableau 2). Cette augmentation peut être attribuée à l'échauffement local causé par l'oxydation thermique des molécules de colorant adsorbées à des températures aussi élevées. , ce qui peut entraîner une amélioration de l'ordre à longue distance de la phase MMO formée. Il apparaît que la taille des cristallites des échantillons de LDH ou de LDH/MO à une calcination à 200°C est la plus faible par rapport à une calcination à 600°C. Il y a une forte influence de la taille des cristallites de l'électrocatalyseur sur l'activité d'oxydation du méthanol.

Les spectres FTIR des échantillons de LDH avant et après l'adsorption de MO sont illustrés à la Fig. 3. Comme le montre la Fig. 3A, la bande autour de 3442 cm−1 pourrait être attribuée à l'étirement OH libre caractéristique de la vibration de la structure LDH. avec les molécules d'eau intercalaires et la liaison hydrogène27. D'autre part, la bande à 1629 cm−1 est due à la vibration de flexion des molécules d'eau H2O de l'intercouche28,29. La bande à 1378 cm-1 a été attribuée à la vibration d'étirement ν3 des groupes nitrate dans l'intercouche de LDH30. Cette intensité de bande a diminué avec l'élévation de la température de calcination en raison de la décomposition des nitrates en NO et/ou de tout carbonate résiduel en CO2 avec l'augmentation de la température comme indiqué précédemment31,32. En dessous de 1000 cm−1, la bande observée résultait des vibrations des oxydes métalliques (O–Me–O, Me–O, Me–O–Me) dans les couches argileuses33,34. D'autre part, comme le montre la figure 3B, deux nouvelles bandes sont apparues dans le spectre de la LDH après adsorption de MO. La première bande à 1143 cm−1 est due aux vibrations de flexion des groupes fonctionnels C–N de MO, tandis que la seconde bande à 1036 cm−1 est attribuée aux vibrations de flexion C–H de l'hétérocycle MO35.

FTIR des échantillons de LDH (A) avant et (B) après adsorption de MO.

La microscopie électronique à transmission (TEM) a été utilisée pour décrire plus en détail la microstructure de la synthèse des nanofeuilles de LDH. La figure 4A a montré l'image HRTEM de l'échantillon LDH préparé, qui illustre les nanofeuilles hiérarchiques et poreuses à emballage dense, démontrant clairement une structure LDH en couches. Il ressort clairement de l'image qu'aucun nanocluster ou nanoparticule observé ne se trouve à la surface des nanocouches de LDH. D'autre part, le motif de diffraction électronique de zone sélectionnée (SAED) reflète la nature semi-cristalline de la phase LDH en raison de la présence d'anneaux concentriques comme présenté dans les encarts de la Fig. 4B, en plus, similaire à une plaque, hexagonale et structure uniforme dans la nature36. La figure 4C–H montre des images HRTEM pour les échantillons après adsorption à différentes températures de calcination. La figure 4C, D montre l'échantillon calciné à 200 ° C, l'échantillon calciné s'est transformé en particules de plaquettes a confirmé la structure lamellaire parfaite, préservant la morphologie en couches 2D de la LDH parente. Dans le cas de l'échantillon calciné à 400 ° C (illustré à la Fig. 4E, F), on observe que la disparition des plaquettes comme les particules de LDH et l'apparition d'agglomérats. Les lignes plus foncées indiquent la présence de cristallites d'agrégats qui proviennent probablement d'une agglomération dense de particules de LDH. En augmentant la température de calcination à 600 ° C (illustré à la Fig. 4G, H), la cristallinité et la taille augmentent. La cristallinité des échantillons calcinés a été bien améliorée pour l'échantillon calciné à 600 ° C, comme en témoigne le motif SAED dans l'encart de la figure 4H, qui est en bon accord avec les résultats XRD. On peut conclure que des températures de calcination plus élevées favorisent l'ordre à longue distance des atomes, augmentant ainsi la taille des cristallites, comme en témoignent le motif SAED et les résultats XRD (comme indiqué dans le tableau 1). D'autre part, une température plus élevée rompt les couches telles que préparées en morceaux agrégés. Des résultats similaires ont été rapportés pour la calcination de MgAl LDH à 500 ° C, qui s'est transformé en "nanoflakes" ou plaquettes agrégés par rapport à la structure en couches d'origine du LDH37 parent.

Images HRTEM de l'échantillon LDH tel que préparé (A, B); Images HRTEM de l'échantillon LDH après adsorption à différentes températures de calcination, 200 ° C (C, D), 400 ° C (E, F) et 600 ° C (G, H). Les encarts sont les modèles SAED correspondants.

Le potentiel zêta et la taille des particules des LDH préparés à différentes températures de calcination sont répertoriés dans le tableau 2. Comme le montre le tableau 2, avec l'augmentation de la température de calcination, le potentiel zêta a diminué. Les échantillons calcinés à 200, 400 et 600 °C ont montré un potentiel zêta de 27, 15 et 5 mV, respectivement. Cela peut s'expliquer sur la base du changement de morphologie des particules après la calcination, comme indiqué dans la section précédente. Avec l'augmentation de la température de calcination, les particules se transforment de plaquettes en agglomérats en agglomérats plus gros. Ce changement de morphologie peut modifier le rapport des atomes de surface aux atomes du corps. Plus d'atomes seront à l'intérieur des particules formées avec l'augmentation de la température, ce qui diminuera les atomes de surface. Avec la diminution des atomes de surface, les charges globales déséquilibrées sur les atomes de surface diminuent, ainsi le potentiel zêta diminue. Ceci est expliqué plus en détail dans le diagramme schématique suivant (Fig. 5). Des résultats similaires ont été rapportés par Li et al.38 pour les octaèdres d'oxyde de cérium où la température de calcination a diminué le potentiel zêta des échantillons.

Explication du mécanisme de diminution du potentiel zêta avec la température de calcination.

Comme le montre le tableau 2, pour l'échantillon calciné à 200 ° C, le potentiel zêta a été estimé à 27 mV. Cette valeur a légèrement augmenté pour l'échantillon après adsorption calciné à la même température. De même, l'échantillon calciné à 400 ° C a montré une légère augmentation de 15 mV avant adsorption MO à 18 mV pour l'échantillon après adsorption. En revanche, l'échantillon calciné à 600 °C a montré un comportement différent. Avant adsorption, le potentiel zêta estimé était de 5 mV alors qu'après adsorption, le potentiel zêta était de 14 mV. Il semble que ce comportement puisse être lié aux tailles de cristallite démontrées dans le tableau 1. On peut supposer que l'ordre à longue portée détecté à partir du modèle XRD (comme indiqué précédemment) peut être reflété dans les valeurs du potentiel zêta. On peut supposer que l'ordre à longue portée permet de conserver la charge positive des couches en phase MMO après calcination. D'autre part, l'ordre à court terme semble diminuer la charge globale à la surface des couches MMO. En effet, les domaines amorphes (ou semi-cristallins) sur la couche MMO peuvent détériorer le champ électrique provenant des atomes de surface, diminuant ainsi le potentiel zêta. Le champ électrique de l'un de ces domaines peut annuler ou diminuer celui des champs adjacents ou proches en raison de la nature amorphe de l'ordre des atomes. D'autre part, l'ordre à longue portée améliore le champ électrique sur les atomes de surface et améliore la charge de surface globale.

La taille hydrodynamique des particules est illustrée dans le tableau 2. Avec la diminution du potentiel zêta, les tailles hydrodynamiques augmentent en raison de la diminution de la répulsion électrostatique entre les particules conduisant à l'agglomération. Cependant, pour les échantillons de MMO calcinés, le changement de taille hydrodynamique ne correspondait pas uniquement à l'effet du potentiel zêta. Il semble que d'autres facteurs affectent le degré d'agglomération tels que la fusion possible et le caractère collant des particules provenant de la calcination des couches de LDH comme discuté dans les images TEM.

Pour étudier la réutilisation de l'adsorbant usé, les performances des échantillons de LDH/MO ont été testées en tant qu'électrocatalyseur d'oxydation du méthanol à différentes concentrations initiales de méthanol. De plus, les échantillons ont été calcinés à différentes températures de calcination, ce qui a donné les oxydes métalliques mixtes (MMO) correspondants, qui ont également été étudiés. Les résultats de la voltamétrie cyclique (CV) des échantillons de LDH préparés avant et après l'adsorption sont présentés à la Fig. 6. Les potentiels mesurés par rapport à Ag/AgCl ont été convertis à l'échelle de l'électrode à hydrogène réversible (RHE) selon l'équation de Nernst :

où ERHE est le potentiel converti par rapport à RHE, EAg/AgCl est le potentiel mesuré expérimentalement par rapport à la référence Ag/AgCl, et E°Ag/AgCl = 0,1976 à 25 °C39. Les activités électrochimiques des LDH ont été acquises à un potentiel appliqué de 0 à 0, 6 V (vs. Ag / AgCl) dans 1 M KOH enregistré.

Voltamétrie cyclique des échantillons préparés (A) avant et (B) après l'adsorption MO pour différentes oxydations du méthanol à une vitesse de balayage de 50 mV/S.

L'activité électrochimique de la LDH (Fig. 6A) et de la LDH/MO (Fig. 6B) a été étudiée dans un électrolyte aqueux sur KOH 1 M à différentes concentrations de méthanol et à une vitesse de balayage de 50 mV/s. La densité de courant à la fin du pic anodique pour la LDH à 0, 0,5, 1, 2 et 3 M de méthanol était de 24,33, 21,26, 28,8, 6,26 et 10,68 mA/cm2, respectivement. La densité de courant à la fin du pic anodique pour l'adsorbant LDH/MO usé à 0, 0,5, 1, 2 et 3 M de méthanol était de 27,30, 6,39, 31,15, 11,86 et 11,88 mA/cm2, respectivement. Cette amélioration intéressante de la densité de courant peut être attribuée à une oxydation réussie du méthanol. Par conséquent, plus d'électrons peuvent être produits40. De plus, la densité de courant du pic oxydant pour la LDH à 0, 0,5, 1, 2 et 3 M de méthanol était de 3,06, 4,92, 6,53, 2,91 et 4,20 mA/cm2, respectivement. La densité de courant du pic oxydant pour l'adsorbant LDH/MO usé à 0, 0,5, 1, 2 et 3 M de méthanol est de 3,45, 2,51, 6,66, 4,65 et 5,18 mA/cm2, respectivement. Les données indiquent que la LDH après adsorption a presque une densité de courant double par rapport à celle de la LDH avant adsorption à une concentration de méthanol de 2M. L'augmentation de la concentration en méthanol conduit à une augmentation de la vitesse de réaction due aux phénomènes de diffusion et à la concentration en méthanol dans la couche LDH, ce qui conduit à une meilleure oxydation du méthanol. Cependant, lorsque la concentration de méthanol est faible, le méthanol adéquat n'atteint pas la couche de LDH, il subit donc plus de perte de concentration41.

Certains travaux pertinents des LDH sont résumés dans le tableau 3. D'après ce tableau, la densité de courant maximale après adsorption à 3 M de méthanol est comparable à celle rapportée dans la littérature ouverte pour Ni – Cr LDH à 60 mV / s et la même concentration de méthanol, qui a montré une valeur maximale de 7,02 mA/cm242. En revanche, la densité de courant maximale mesurée est inférieure à celle rapportée par Abdel-Hady et al.9 pour le Zn-Co-Fe LDH usé saturé de bleu de méthylène (MB). Les auteurs ont rapporté une densité de courant maximale de 2,29, 4,61, 11,97 et 12,61 mA/cm2 pour une concentration de méthanol de 0, 0,5, 1, 2 et 3 M, respectivement, à une vitesse de balayage de 50 mV/s. Cela indique que la nano-ingénierie supplémentaire du catalyseur usé est une voie prometteuse pour améliorer ses performances pour l'oxydation du méthanol.

Une des stratégies possibles est de calciner le catalyseur usé et d'étudier ses performances à différentes températures de calcination. Cette stratégie a été suivie et les résultats de la performance des échantillons calcinés sont discutés ci-dessous. Les résultats CV des échantillons de LDH avant et après adsorption à différentes températures de calcination (200, 400 et 600 °C) sont présentés sur les Fig. 7, 8, 9. Comme le montre la Fig. 7, l'échantillon de LDH calciné à 200 °C après adsorption a montré que la densité de courant à la fin du pic anodique augmentait de 16,72 à 21,23 mA/cm2 lorsque la concentration de méthanol augmentait de 0,0 à 3 M. D'autre part, les densités de courant des pics d'oxydation sont modifiées de 5,98 à 8,40 mA/cm2 lorsque la concentration de méthanol a augmenté de 0,5 à 3 M. Comme le montre la Fig. 8, pour l'échantillon calciné à 400 °C après adsorption, la densité de courant à la fin du pic anodique a été augmentée de 5,32 à 8,69 mA/cm2 lorsque la concentration de méthanol a augmenté de 0,0 à 3 M. D'autre part, les densités de courant des pics d'oxydation sont modifiées de 2,90 à 4,19 mA/cm2 lorsque la concentration de méthanol a augmenté de 0,5 à 3 M. De même, comme le montre la Fig. 9, pour l'échantillon calciné à 600 °C après adsorption, la densité de courant à la fin du pic anodique a été augmentée de 3,04 à 9,69 mA/cm2 lorsque la concentration de méthanol a augmenté de 0,0 à 3 M. D'autre part, les densités de courant des pics d'oxydation sont modifiées de 3,43 à 5,04 mA/cm2 lorsque la concentration de méthanol a augmenté de 0,5 à 3 M.

Voltamétrie cyclique d'échantillons calcinés à 200 ° C (A) avant et (B) après adsorption MO pour différentes oxydations de méthanol à une vitesse de balayage de 50 mV/s.

Voltamétrie cyclique d'échantillons calcinés à 400 ° C (A) avant et (B) après adsorption MO pour différentes oxydations de méthanol à une vitesse de balayage de 50 mV/s.

Voltamétrie cyclique d'échantillons calcinés à 600 ° C (A) avant et (B) après adsorption MO pour différentes oxydations du méthanol à une vitesse de balayage de 50 mV/s.

Généralement, l'augmentation supplémentaire de la température de calcination à 400 et 600 °C ne correspondait à aucune autre amélioration de la valeur de la densité de courant maximale. La densité de courant maximale correspondante atteinte pour chaque échantillon à chaque concentration de méthanol est résumée à la Fig. 10. L'échantillon après adsorption à calcination à 200 ° C a montré une densité de courant maximale d'environ 1,00 à 1,66 fois celle de l'échantillon avant adsorption pour toutes les concentrations de méthanol . L'amélioration maximale était pour une concentration initiale de méthanol de 1 M conduisant à une densité de courant de 6,66 mA/cm2. D'autre part, la densité de courant maximale pour l'échantillon calciné après adsorption a été observée à 3 M de méthanol avec une valeur de 8,40 mA/cm2.

Résumé de la densité de courant et des augmentations de pli entre avant l'adsorption (couleur en vrac) et après l'adsorption (couleur en pointillés fins) pour tous les échantillons préparés.

La figure 11 montre la relation entre la densité de courant de pointe anodique et la racine carrée des vitesses de balayage (10 à 100 mV/s) pour la LDH avant et après l'adsorption de la LDH sans calcination et l'échantillon calciné à 200 °C dans des conditions optimales. Il ressort clairement de la figure qu'il s'agit d'une relation linéaire, ce qui suggère que l'oxydation électrocatalytique du méthanol est un processus contrôlé par diffusion50. La modification de la vitesse de balayage entraîne une augmentation des réactions redox, comme le montre la figure 11, et le processus électrochimique est contrôlé par la propagation de OH dans les mésopores. Le tableau 4 illustre la pente et le coefficient de corrélation pour les densités de courant anodique des échantillons (Ia). L'échantillon qui a été calciné à 200 °C après adsorption a une pente de ligne plus grande que les autres échantillons. Cette différence de pente est le résultat des différentes capacités électrocatalytiques et démontre le niveau plus élevé d'activité électrochimique.

La relation entre la densité de courant de pointe et la racine carrée des vitesses de balayage avant et après adsorption pour (A) LDH sans calcination et (B) échantillon calciné à 200 ° C dans des conditions optimales.

Les données indiquent que la LDH après adsorption a presque une densité de courant double par rapport à celle de la LDH avant adsorption à une concentration de méthanol de 2 M. L'amélioration de l'activité de l'échantillon MO adsorbé pourrait être attribuée à l'interaction positive entre les molécules de colorant et le méthanol. Une telle interaction pourrait faciliter la diffusion des molécules de méthanol de la masse de la solution vers les couches de LDH où les centres actifs d'octaèdre de métal de transition sont présents. Comme indiqué précédemment (sur la figure 11), le processus d'oxydation du méthanol sur les échantillons est un processus contrôlé par diffusion et l'aide au transfert de masse des molécules de méthanol peut avoir un effet positif sur l'amélioration de l'activité électrochimique mesurée. La figure 12 montre les densités de courant maximales obtenues pour les échantillons calcinés en fonction des tailles de cristallites. Comme le montre la figure 12A, des activités généralement plus élevées ont été enregistrées pour les échantillons avec des tailles de cristallites moindres. Une tendance similaire a été observée pour les échantillons après adsorption (Fig. 12B).

Les densités de courant maximales obtenues pour les échantillons calcinés en fonction des tailles de cristallites pour les échantillons (A) avant et (B) après l'adsorption MO.

La figure 13 montre les densités de courant maximales obtenues pour les échantillons calcinés en fonction du potentiel zêta. Il peut en conclure que des activités plus élevées ont été obtenues généralement pour les échantillons avec le potentiel zêta le plus élevé avant ou après l'adsorption, comme illustré sur les figures 13A, B, respectivement. On peut déduire des Figs. 12 et 13 que la taille des cristallites et le potentiel zêta jouent un rôle significatif dans la valeur de l'activité mesurée. Le processus d'oxydation du méthanol s'est avéré être un processus contrôlé par diffusion (comme indiqué précédemment), par conséquent, les petites tailles de cristallites peuvent favoriser un accès plus facile des molécules de méthanol aux sites catalytiques à la surface de la couche MMO. De plus, un potentiel zêta positif pour le matériau d'anode faciliterait l'oxydation de la molécule de méthanol tout en perdant les électrons vers la contre-électrode. Cependant, décrire le mécanisme exact de l'électro-oxydation du méthanol à la surface du MMO calciné est une tâche difficile. Wang et al.51 ont discuté du mécanisme d'électro-oxydation du méthanol sur des films NiAl LDH et ont discuté de la nature compliquée du mécanisme d'oxydation. Wang et al. soutenu le mécanisme d'oxyhydroxyde où l'hydroxyde de Ni dans les couches de LDH est converti en espèces NiOOH, qui joue un rôle important dans l'oxydation du méthanol. Les échantillons préparés contiennent des hydroxydes de Ni, Co, Zn et Fe, qui peuvent jouer différents rôles dans les activités mesurées vis-à-vis de l'oxydation du méthanol dans cette étude. De plus, les atomes de carbone produits après la calcination des échantillons, qui est conduite en atmosphère inerte, pourraient jouer un rôle dans la modification de la conductivité électrique du matériau d'électrode et son interaction avec les molécules de méthanol. Tous ces facteurs peuvent avoir des rôles plus ou moins significatifs pour contribuer à l'activité mesurée pour les échantillons avant et après adsorption. Un mécanisme exact décrivant les étapes de réaction primaires détaillées pour l'oxydation du méthanol sur l'échantillon est considéré comme une question discutable, qui pourrait nécessiter d'autres études détaillées pour confirmer.

Les densités de courant maximales obtenues pour les échantillons calcinés versus le potentiel zêta pour les échantillons (A) avant et (B) après MO adsorption.

De plus, la chronoampérométrie a été utilisée pour évaluer davantage l'activité électrocatalytique et la stabilité des échantillons dans 1 M KOH. Les courbes de densité de courant en fonction du temps ont été mesurées à un pas de potentiel de 600 mV pendant 7000 s comme le montre la Fig. 14. Initialement, les densités de courant des LDH avant et après l'adsorption ont rapidement diminué en raison de la contribution de la double couche, puis ont lentement diminué. au fil du temps, ce qui est dû à la formation des COads intermédiaires carbonés sur les sites tensioactifs52. Tous les échantillons montrent une stabilité raisonnable dans le temps, où la densité de courant des échantillons n'a pas diminué avec l'augmentation du temps de réaction, indiquant une bonne stabilité électrocatalytique.

Réponse chronoampérométrique de (A) LDH sans calcination et (B) échantillon calciné à 200 °C dans des conditions optimales.

Dans ce travail, un hydroxyde double en couches Zn – Fe LDH à double substitution Co et Ni a été préparé avec succès à l'aide d'une simple technique de co-précipitation. L'échantillon a été utilisé comme nanoadsorbant des eaux usées pour l'adsorption de MO. L'adsorbant usé a été réutilisé avec succès comme catalyseur d'électro-oxydation du méthanol où les résultats ont indiqué une amélioration des performances par rapport aux échantillons fraîchement préparés sans adsorption. De plus, les échantillons ont été calcinés à 200, 400 et 600 °C pour donner les oxydes métalliques mixtes correspondants. Les résultats de voltamétrie cyclique indiquent que les échantillons, en général, ont conservé leurs performances après adsorption pour différentes concentrations de méthanol, comme indiqué par les valeurs de densité de courant maximale. Les échantillons avec une amélioration maximale des performances ont montré des performances stables avec le temps, comme indiqué par les mesures chronoampérométriques. Cette étude ouvre la voie à la valorisation des nanoadsorbants usés vers diverses applications technologiques importantes telles que les piles à combustible à alcool direct. Par conséquent, la nano-ingénierie supplémentaire des nanoadsorbants usés peut être une voie prometteuse vers la réutilisation de ces déchets en tant que catalyseurs d'électro-oxydation prometteurs.

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Département de chimie, Faculté des sciences, Université Beni-Suef, PO Box 62514, Beni Suef, Egypte

Réhab Mahmoud

Département de physique, Faculté des sciences, Université de Minia, PO Box 61519, Minya, Égypte

Hamdy FM Mohamed, Sarah HM Hafez & EE Abdel-Hady

Département des sciences des matériaux et des nanotechnologies, Faculté des études supérieures des sciences avancées, Université Beni-Suef, PO Box 62511, Beni Suef, Égypte

Yasser M. Gadelhak

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RM : L'auteur correspondant a étudié la propriété du matériel préparé en plus de partager la rédaction du manuscrit et la conception expérimentale, la préparation de la méthodologie, l'analyse statistique, la discussion, le traçage des chiffres, le suivi des détails expérimentaux. HFMM, SHMH, YMG, EEAH : partagés dans la conception expérimentale, la préparation de la méthodologie, la caractérisation, l'analyse statistique, la discussion, le traçage des chiffres, le suivi des détails expérimentaux, la collecte des données expérimentales, la révision du manuscrit dans sa forme finale avant la soumission et l'aide à la discussion modifications.

Correspondance avec Rehab Mahmoud.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Mahmoud, R., Mohamed, HFM, Hafez, SHM et al. Valorisation d'un nanoadsorbant d'eaux usées Co–Ni–Zn–Fe LDH double substitué usé comme catalyseur d'électro-oxydation du méthanol. Sci Rep 12, 19354 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-23798-2

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Reçu : 03 août 2022

Accepté : 05 novembre 2022

Publié: 11 novembre 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-23798-2

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